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摩尔质量高的氟硅橡胶黏度随着剪切速率的增大变稀的现象

    以1, 3, 5-三甲基-1, 3, 5-三 (3, 3, 3-三氟丙基) 环三硅氧烷 (D3F) 为单体, 采用阴离子本体开环聚合制备了一系列不同摩尔质量的聚甲基三氟丙基硅氧烷 (PMTFPS) 。通过FTIR和GPC方法对合成的PMTFPS的结构和摩尔质量进行了表征, 采用流变仪研究了PMTFPS线性黏弹区、粘性模量 (G″) 、弹性模量 (G') 、复数黏度、表观黏度及流体行为。结果表明, 摩尔质量较低的PMTFPS样品 (Mw≤2.0×10-4g/mol) 的弹性模量小于其粘性模量, 聚合物表现以黏性为主, 复数黏度随角频率的增大基本不发生变化;摩尔质量较高的PMTFPS样品 (Mw≥5.0×10-4g/mol) 当角频率增大到一定值时, G'和G″存在交点, 氟硅橡胶以黏性为主行为会过渡到以弹性为主的行为, 高频率下复数黏度呈现下降的现象;低摩尔质量的氟硅橡胶表观黏度随剪切速率的增大基本不发生变化, 表现为牛顿流体性质, 摩尔质量高的氟硅橡胶表观黏度随着剪切速率的增大会呈剪切变稀的现象, 表现为假塑性流体性质。聚甲基三氟丙基硅氧烷 (PMTFPS) 是以Si—O—Si键为主链, 每个硅原子上连接甲基和三氟丙基的聚硅氧烷, 其分子结构如式1。PMT-FPS通常是由1, 3, 5-三甲基-1, 3, 5-三 (3, 3, 3-三氟丙基) 环三硅氧烷 (D3F) 开环聚合而得。将三氟丙基引入到聚硅氧烷分子链中, 使PMTF-PS兼具聚硅氧烷和含氟材料的优点, 具有优异的热稳定性、耐候性、低温柔顺性、低表面能、耐油耐溶剂等性能, 可作为氟硅弹性体、密封剂和低表面能防污涂料, 也可作为共聚组成来合成新型的低表面能材料或者改善聚合物的表面性能等。流变性能是PMTFPS的重要性能之一, 对于PMTFPS的流变性能的研究报道的不多。B.Li等人研究了甲基三氟丙基硅氧链节与二甲基硅氧链节比例 (分别为1/9、3/7和5/5的聚二甲基硅氧烷-co-聚甲基三氟丙基硅氧烷共聚物的流变性, 在剪切速率0.1~100 s-1范围内摩尔质量相近的共聚物中甲基三氟丙基硅氧链节含量越高, 共聚物的表观黏度越大, 这是因为极性的三氟丙基增大了分子链间的作用力。刘煜等人采用旋转黏度计研究了俄罗斯牌号氟硅橡胶-25液体氟硅橡胶 (黏度为10Pa·s) 的流变性能, 在30 r/min转速以下, 氟硅橡胶-25液体氟硅橡胶表现为牛顿流体, 其黏度随着温度的升高而降低, 氟硅橡胶-25液体氟硅橡胶的黏流活化能为18.40k J/mol。PMTFPS作为一种重要的有机硅氟聚合物, 需要对其流变性能进行深入地研究, 以便建立PMTFPS流变性能与摩尔质量等结构参数的关系。本实验以D3F为单体, 采用阴离子开环聚合技术, 制得5个不同摩尔质量的PMTFPS, 并对其流变性能包括模量、黏度、流体类型等进行了研究。

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